Переработка ОЯТ и мультирециклирование ЯМ
ТЕМА НОМЕРА / #9_2022
Записала Ирина ДОРОХОВА / Фото: Росатом
Об исследованиях в области переработки ОЯТ и мультирециклирования ЯМ, а также о достигнутых результатах рассказывает научный руководитель направления, ведущий российский ученый в области радиохимии, аналитической химии радиоактивных элементов и радиоэкологии академик РАН Борис Мясоедов.
Топливный цикл с переработкой ОЯТ и мультирециклированием ЯМ (ТЦПМ) включает четыре направления, из которых два — это по большей части фундаментальные или поисковые исследования. Первое — новые подходы к производству ядерного топлива за счет более полного использования его энергетического потенциала при минимизации объемов РАО. Второе — разработка новых технологий переработки ОЯТ. Остальные два направления носят прикладной характер, результаты этих НИОКР предназначены для использования на предприятиях отрасли с целью повышения эффективности их работы. Это, во‑первых, оптимизация обращения с РАО, нацеленная на уменьшение объемов ЖРО и ТРО, кондиционирование и захоронение РАО. Во-вторых — вывод из эксплуатации ядерно- и радиационно-опасных объектов (ЯРОО).
Дорожная карта ТЦПМ была предварительно рассмотрена в 2018 году на тематическом НТС № 5 Росатома, а в 2019 году ее одобрил Комитет по науке госкорпорации. Многие проекты НИОКР были завершены в 2021 году, по их результатам уже выполняются инвестиционные проекты на предприятиях.
Дорожная карта ТЦПМ была предварительно рассмотрена в 2018 году на тематическом НТС № 5 Росатома, а в 2019 году ее одобрил Комитет по науке госкорпорации. Многие проекты НИОКР были завершены в 2021 году, по их результатам уже выполняются инвестиционные проекты на предприятиях.
Рециклирование ядерных материалов
Более полное использование энергетического потенциала ядерного топлива нацелено на отработку технологии мультирециклирования делящихся материалов, прежде всего наработанного в реакторах 239Pu. Исследуются два вида топлива в зависимости от массовой доли диоксида плутония: уран-плутониевое РЕМИКС — для реакторов типа ВВЭР; и МОКС — для реакторов на быстрых нейтронах.
В 2019—2021 годах в Радиевом институте им. В. Г. Хлопина была отработана технология производства порошков и выпущена пробная партия таблеток РЕМИКС- и МОКС-топлива. Cегодня экспериментальные ТВС с РЕМИКС-топливом испытываются в исследовательском реакторе МИР в НИИАРе, а отдельные твэлы в ТВС — в реакторе Балаковской АЭС.
Следующий этап исследований по этому направлению, рассчитанный на 2022−2024 годы, нацелен на создание универсальной технологии производства РЕМИКС- и МОКС-топлива — переработки материалов с различным содержанием урана и плутония из облученных ТВС любого выгорания.
Одно из самых интересных и перспективных направлений в этой сфере — использование СВЧ-излучения (того самого, которое применяется в бытовых микроволновых печах) для промышленного получения ядерного оксидного и смешанного топлива.
По этому направлению уже разработана научная база, есть активно цитируемые (причем не только в России, но и, например, в Японии) работы, получены патенты. Уровень готовности этой технологии (TRL) пока не выше 5, поэтому важно внедрять научные идеи в практику.
До сих пор для получения порошка оксидов используют обычные печи нагрева. Они громоздкие и, что важно сейчас, импортные. Разрабатываемые СВЧ-установки для получения ядерного топлива могут оказаться более компактными и экономичными. Еще одно достоинство СВЧ-технологии — чистота с точки зрения возникновения новых РАО. Сейчас для производства оксидов необходимо проводить операции осаждения и выделения осадков. Часть радиоактивных нуклидов во время нагревания в печах попадает в выпариваемый раствор азотной кислоты, в результате образуются жидкие радиоактивные отходы. СВЧ-нагрев позволяет аккуратно отводить воду и азотную кислоту, оставляя весь объем оксидов урана и плутония в печи.
По ключевым параметрам (плотность, содержание водорода и кислорода, открытая пористость и т. д.) полученные этим методом топливные таблетки соответствуют нормативам. В перспективе СВЧ-нагрев планируется также использовать при изготовлении СНУП-топлива для реакторов БРЕСТ-ОД‑300, БН‑1200М и БРЕСТ‑1200.
Более полное использование энергетического потенциала ядерного топлива нацелено на отработку технологии мультирециклирования делящихся материалов, прежде всего наработанного в реакторах 239Pu. Исследуются два вида топлива в зависимости от массовой доли диоксида плутония: уран-плутониевое РЕМИКС — для реакторов типа ВВЭР; и МОКС — для реакторов на быстрых нейтронах.
В 2019—2021 годах в Радиевом институте им. В. Г. Хлопина была отработана технология производства порошков и выпущена пробная партия таблеток РЕМИКС- и МОКС-топлива. Cегодня экспериментальные ТВС с РЕМИКС-топливом испытываются в исследовательском реакторе МИР в НИИАРе, а отдельные твэлы в ТВС — в реакторе Балаковской АЭС.
Следующий этап исследований по этому направлению, рассчитанный на 2022−2024 годы, нацелен на создание универсальной технологии производства РЕМИКС- и МОКС-топлива — переработки материалов с различным содержанием урана и плутония из облученных ТВС любого выгорания.
Одно из самых интересных и перспективных направлений в этой сфере — использование СВЧ-излучения (того самого, которое применяется в бытовых микроволновых печах) для промышленного получения ядерного оксидного и смешанного топлива.
По этому направлению уже разработана научная база, есть активно цитируемые (причем не только в России, но и, например, в Японии) работы, получены патенты. Уровень готовности этой технологии (TRL) пока не выше 5, поэтому важно внедрять научные идеи в практику.
До сих пор для получения порошка оксидов используют обычные печи нагрева. Они громоздкие и, что важно сейчас, импортные. Разрабатываемые СВЧ-установки для получения ядерного топлива могут оказаться более компактными и экономичными. Еще одно достоинство СВЧ-технологии — чистота с точки зрения возникновения новых РАО. Сейчас для производства оксидов необходимо проводить операции осаждения и выделения осадков. Часть радиоактивных нуклидов во время нагревания в печах попадает в выпариваемый раствор азотной кислоты, в результате образуются жидкие радиоактивные отходы. СВЧ-нагрев позволяет аккуратно отводить воду и азотную кислоту, оставляя весь объем оксидов урана и плутония в печи.
По ключевым параметрам (плотность, содержание водорода и кислорода, открытая пористость и т. д.) полученные этим методом топливные таблетки соответствуют нормативам. В перспективе СВЧ-нагрев планируется также использовать при изготовлении СНУП-топлива для реакторов БРЕСТ-ОД‑300, БН‑1200М и БРЕСТ‑1200.
Эксплуатационные испытания тепловыделяющих сборок ВВЭР-1000, имеющих в составе экспериментальные тепловыделяющие элементы с РЕМИКС- топливом, на Балаковской АЭС
Фракционирование радиоактивных отходов
Второе важное направление ТЦПМ — разработка новых технологий переработки ОЯТ, включая фракционирование высокоактивных РАО для снижения радиотоксичности и сроков хранения РАО. Основной исполнитель работ — уже упоминавшийся Радиевый институт им. В. Г. Хлопина.
Переработка ОЯТ с фракционированием образующихся отходов — важнейший компонент замкнутого ЯТЦ. При этом выделенные уран и плутоний могут использоваться для производства ядерного топлива, а выделенный нептуний — для создания кардиостимуляторов. Радиоактивные изотопы металлов платиновой группы (платины, палладия, родия, иридия и рутения) используются в атомной отрасли.
Самое важное — отделить цезий-стронциевую фракцию (сравнительно короткоживущие изотопы, которые после соответствующей выдержки можно разместить в приповерхностных хранилищах) от высокоактивных и долгоживущих ТПЭ (америция и кюрия, требующих глубинного захоронения). Доля цезий-стронциевой фракции составляет около 2,5%; доля америция и кюрия — лишь десятые и сотые доли процента от общего объема ОЯТ. Разделение двух фракций позволяет радикально сократить объем отходов, подлежащих глубинному захоронению.
Метод разделения америция и кюрия уже разработан: во время PUREX-процесса после извлечения из раствора ОЯТ урана, нептуния, плутония, циркония и технеция в полученный слабокислый рафинат вводят высаливающий агент и экстрагируют смесь ТПЭ и РЗЭ с использованием известной и надежной системы — 30% трибутилфосфата в легком разбавителе. На этой стадии америций и кюрий как наиболее близкие по свойствам элементы выделяются совместно. На следующей стадии америций отделяют от кюрия и РЗЭ. Америций может быть трансмутирован, а короткоживущий кюрий превращается в плутоний, который можно выделить и вернуть в топливный цикл.
Второе важное направление ТЦПМ — разработка новых технологий переработки ОЯТ, включая фракционирование высокоактивных РАО для снижения радиотоксичности и сроков хранения РАО. Основной исполнитель работ — уже упоминавшийся Радиевый институт им. В. Г. Хлопина.
Переработка ОЯТ с фракционированием образующихся отходов — важнейший компонент замкнутого ЯТЦ. При этом выделенные уран и плутоний могут использоваться для производства ядерного топлива, а выделенный нептуний — для создания кардиостимуляторов. Радиоактивные изотопы металлов платиновой группы (платины, палладия, родия, иридия и рутения) используются в атомной отрасли.
Самое важное — отделить цезий-стронциевую фракцию (сравнительно короткоживущие изотопы, которые после соответствующей выдержки можно разместить в приповерхностных хранилищах) от высокоактивных и долгоживущих ТПЭ (америция и кюрия, требующих глубинного захоронения). Доля цезий-стронциевой фракции составляет около 2,5%; доля америция и кюрия — лишь десятые и сотые доли процента от общего объема ОЯТ. Разделение двух фракций позволяет радикально сократить объем отходов, подлежащих глубинному захоронению.
Метод разделения америция и кюрия уже разработан: во время PUREX-процесса после извлечения из раствора ОЯТ урана, нептуния, плутония, циркония и технеция в полученный слабокислый рафинат вводят высаливающий агент и экстрагируют смесь ТПЭ и РЗЭ с использованием известной и надежной системы — 30% трибутилфосфата в легком разбавителе. На этой стадии америций и кюрий как наиболее близкие по свойствам элементы выделяются совместно. На следующей стадии америций отделяют от кюрия и РЗЭ. Америций может быть трансмутирован, а короткоживущий кюрий превращается в плутоний, который можно выделить и вернуть в топливный цикл.
Подготовка к хранению и захоронению радиоактивных отходов
Последний этап обращения с отходами, если они не были переработаны, — заключение в устойчивую матрицу и хранение/захоронение. Стеклообразные матрицы сегодня — единственный способ, обеспечивающий безопасное отверждение и захоронение высокоактивных РАО; они широко используются во многих странах. Однако стекло неустойчиво, так как у него нет собственной кристаллической решетки. При воздействии тепла (до 500 °C), выделяющегося при радиоактивном распаде различных изотопов, структура и свойства стекла меняются.
Природа подсказала ученым более надежный во всех отношениях путь решения проблемы — минералоподобные матрицы. Сама по себе идея не нова: более 30 лет назад в Австралии была разработана технология Synroc («синтетический камень»). Но она не получила широкого распространения, потому что требует сверхвысоких температур и сильно зависит от качества подготовки исходной шихты.
В России с 2004 года в ГЕОХИ РАН и ПО «Маяк» проводятся исследования возможностей использования для отверждения РАО магний-калий-фосфатной (МКФ) матрицы, получаемой при комнатной температуре и нормальном давлении. Их результаты защищены патентом, принадлежащим Росатому. В рамках этого проекта достигнут уровень технологической готовности TRL‑5.
Процесс получения МКФ-матрицы прост и эффективен: в емкость с раствором радиоактивных веществ, предназначенную как для отверждения, так и для последующего хранения, добавляются оксид магния и фосфат калия, всё перемешивается в течение получаса, и через несколько часов масса затвердевает. Получаемая магний-калий-фосфатная матрица по свойствам не уступает стеклянной.
Сегодня ГХК совместно с ГЕОХИ РАН работают над проектом, предполагающим распространение технологии использования МКФ-матрицы по всей отрасли. В ближайшем будущем на ГХК должны быть созданы две опытные установки. Одна из них предназначена для отверждения модельных ВАО, вторая — для отработанных ионообменных смол.
Последний этап обращения с отходами, если они не были переработаны, — заключение в устойчивую матрицу и хранение/захоронение. Стеклообразные матрицы сегодня — единственный способ, обеспечивающий безопасное отверждение и захоронение высокоактивных РАО; они широко используются во многих странах. Однако стекло неустойчиво, так как у него нет собственной кристаллической решетки. При воздействии тепла (до 500 °C), выделяющегося при радиоактивном распаде различных изотопов, структура и свойства стекла меняются.
Природа подсказала ученым более надежный во всех отношениях путь решения проблемы — минералоподобные матрицы. Сама по себе идея не нова: более 30 лет назад в Австралии была разработана технология Synroc («синтетический камень»). Но она не получила широкого распространения, потому что требует сверхвысоких температур и сильно зависит от качества подготовки исходной шихты.
В России с 2004 года в ГЕОХИ РАН и ПО «Маяк» проводятся исследования возможностей использования для отверждения РАО магний-калий-фосфатной (МКФ) матрицы, получаемой при комнатной температуре и нормальном давлении. Их результаты защищены патентом, принадлежащим Росатому. В рамках этого проекта достигнут уровень технологической готовности TRL‑5.
Процесс получения МКФ-матрицы прост и эффективен: в емкость с раствором радиоактивных веществ, предназначенную как для отверждения, так и для последующего хранения, добавляются оксид магния и фосфат калия, всё перемешивается в течение получаса, и через несколько часов масса затвердевает. Получаемая магний-калий-фосфатная матрица по свойствам не уступает стеклянной.
Сегодня ГХК совместно с ГЕОХИ РАН работают над проектом, предполагающим распространение технологии использования МКФ-матрицы по всей отрасли. В ближайшем будущем на ГХК должны быть созданы две опытные установки. Одна из них предназначена для отверждения модельных ВАО, вторая — для отработанных ионообменных смол.
Разделка и хранение ОЯТ на ЛАЭС
Трансмутация высокоактивных радионуклидов
Количество долгоживущих ВАО можно сократить, а в идеале свести практически к нулю. В рамках ТЦПМ и федеральной программы РТТН до 2024 года ведутся исследования по теме трансмутации долгоживущих минорных актинидов в короткоживущие радионуклиды или даже в стабильные изотопы. Вместе с научными институтами в проекте участвуют ФГУП «ГХК» и ФГУП «ПО „Маяк“».
Первое направление исследований в рамках проекта задействует реакторы на быстрых нейтронах. Трансмутации минорных актинидов уже два года проводятся в исследовательском реакторе БОР‑60, изучаются возможности использования для этих целей БН‑800, БН‑1200 и БРЕСТ‑1200. Изучаются два варианта размещения в реакторе америция и нептуния: в виде отдельных блочков в боковом отражателе нейтронов и в виде добавки к топливной композиции в составе ТВС активной зоны. Получены первые результаты, показывающие, что трансмутация идет, но не так эффективно, как хотелось бы. Поэтому обсуждается вопрос: стоит ли продолжать исследовать трансмутацию на быстрых реакторах или есть смысл переключиться на разрабатываемый жидкосолевой.
Создание экспериментального жидкосолевого реактора (ЖСР) — второе направление исследований по трансмутации минорных актинидов. В ЖСР в качестве теплоносителя и одновременно топливной композиции циркулирует топливная соль. Разработка реактора находится на начальной стадии; по предварительным планам, исследовательский реактор для испытаний, отработки технологии и выбора конструкционных материалов должен быть построен на площадке ФГУП «ГХК» в 2030‑х годах, а полномасштабный промышленный реактор-сжигатель — к середине 2040‑х годов.
Также прорабатывается технология использования компонентов циркониевых оболочек и нержавеющей стали отработавших ТВС — циркония и железа — в качестве матрицеобразующих материалов. Ученые неофициально называют эту технологию «Железный ПУРЕКС». Из-за того, что консервирующую матрицу формируют металлы из металлических отходов, объемы РАО I и II классов, самых опасных, могут быть существенно (в десятки раз) снижены.
Количество долгоживущих ВАО можно сократить, а в идеале свести практически к нулю. В рамках ТЦПМ и федеральной программы РТТН до 2024 года ведутся исследования по теме трансмутации долгоживущих минорных актинидов в короткоживущие радионуклиды или даже в стабильные изотопы. Вместе с научными институтами в проекте участвуют ФГУП «ГХК» и ФГУП «ПО „Маяк“».
Первое направление исследований в рамках проекта задействует реакторы на быстрых нейтронах. Трансмутации минорных актинидов уже два года проводятся в исследовательском реакторе БОР‑60, изучаются возможности использования для этих целей БН‑800, БН‑1200 и БРЕСТ‑1200. Изучаются два варианта размещения в реакторе америция и нептуния: в виде отдельных блочков в боковом отражателе нейтронов и в виде добавки к топливной композиции в составе ТВС активной зоны. Получены первые результаты, показывающие, что трансмутация идет, но не так эффективно, как хотелось бы. Поэтому обсуждается вопрос: стоит ли продолжать исследовать трансмутацию на быстрых реакторах или есть смысл переключиться на разрабатываемый жидкосолевой.
Создание экспериментального жидкосолевого реактора (ЖСР) — второе направление исследований по трансмутации минорных актинидов. В ЖСР в качестве теплоносителя и одновременно топливной композиции циркулирует топливная соль. Разработка реактора находится на начальной стадии; по предварительным планам, исследовательский реактор для испытаний, отработки технологии и выбора конструкционных материалов должен быть построен на площадке ФГУП «ГХК» в 2030‑х годах, а полномасштабный промышленный реактор-сжигатель — к середине 2040‑х годов.
Также прорабатывается технология использования компонентов циркониевых оболочек и нержавеющей стали отработавших ТВС — циркония и железа — в качестве матрицеобразующих материалов. Ученые неофициально называют эту технологию «Железный ПУРЕКС». Из-за того, что консервирующую матрицу формируют металлы из металлических отходов, объемы РАО I и II классов, самых опасных, могут быть существенно (в десятки раз) снижены.
Новые направления
Тематический НТС Росатома — это компетентный и конструктивный фильтр не только технических заданий, но и результатов наиболее значимых исследований. Например, в 2021 и 2022 годах НТС № 5 «Завершающая стадия топливного цикла» рассмотрел проект создания в НИИАРе полифункционального радиохимического комплекса (ПРК) и программу НИОКР, которая планируется к реализации на ПРК в 2028—2040 годах. Это будет современный отраслевой исследовательский центр, где будут испытываться прототипы нового оборудования по обращению с ОЯТ и РАО для радиохимических предприятий отрасли (ГХК, «Маяк», СХК). На ПРК будут исследовать гидрометаллургическую и пирохимическую технологии переработки ОЯТ. Исследования для ПРК проводятся также в рамках федеральной программы РТТН и ЕОТП.
В заключение хотел бы отметить, что с начала ЕОТП и формирования дорожной карты ТЦПМ прошло уже четыре года. В рамках четырех базовых направлений ТЦПМ появились новые задачи и области исследований. Поэтому по рекомендации НТС № 5, заседание которого прошло в апреле этого года, дирекция по обращению с ОЯТ, РАО и выводу из эксплуатации под руководством Олега Васильевича Крюкова разработала актуальный перечень исследований в рамках ЕОТП по направлению ТЦПМ. Перечень был направлен во все отраслевые, академические организации, вузы, занимающиеся проблемами завершающей стадии топливного цикла.
Тематический НТС Росатома — это компетентный и конструктивный фильтр не только технических заданий, но и результатов наиболее значимых исследований. Например, в 2021 и 2022 годах НТС № 5 «Завершающая стадия топливного цикла» рассмотрел проект создания в НИИАРе полифункционального радиохимического комплекса (ПРК) и программу НИОКР, которая планируется к реализации на ПРК в 2028—2040 годах. Это будет современный отраслевой исследовательский центр, где будут испытываться прототипы нового оборудования по обращению с ОЯТ и РАО для радиохимических предприятий отрасли (ГХК, «Маяк», СХК). На ПРК будут исследовать гидрометаллургическую и пирохимическую технологии переработки ОЯТ. Исследования для ПРК проводятся также в рамках федеральной программы РТТН и ЕОТП.
В заключение хотел бы отметить, что с начала ЕОТП и формирования дорожной карты ТЦПМ прошло уже четыре года. В рамках четырех базовых направлений ТЦПМ появились новые задачи и области исследований. Поэтому по рекомендации НТС № 5, заседание которого прошло в апреле этого года, дирекция по обращению с ОЯТ, РАО и выводу из эксплуатации под руководством Олега Васильевича Крюкова разработала актуальный перечень исследований в рамках ЕОТП по направлению ТЦПМ. Перечень был направлен во все отраслевые, академические организации, вузы, занимающиеся проблемами завершающей стадии топливного цикла.
ДРУГИЕ МАТЕРИАЛЫ #9_2022