Нервы реактора

Фото: Атомный эксперт

Поглощение нейтронов в активной зоне — основа регулирования работы реактора и его безопасной эксплуатации. Стержни регулирования работают в сложнейших условиях, и требования к поглощающим материалам так же высоки, как и к топливным элементам. Научный руководитель АО «Наука и инновации», доктор наук, профессор Владимир Рисованый рассказывает о современных поглотителях и о том, какие перспективные материалы могут прийти им на смену.

Биография эксперта
Владимир Дмитриевич РИСОВАНЫЙ родился в 1955 году. Окончил Уральский политехнический институт по специальности «Материаловедение» (1977). Доктор технических наук (1995), профессор (2007).

Научные интересы — в области физики радиационных повреждений реакторных материалов и элементов активных зон ядерных реакторов, новых технологий реакторных материалов, ядерных и радиационных технологий, ядерной медицины, источников питания и накопителей энергии на основе радиоизотопов.

В атомной отрасли работает с 1977 года. После окончания вуза устроился в ГНЦ НИИАР (Димитровград Ульяновской области), где прошел путь от инженера-­металлофизика до заместителя директора по науке и технологиям института. В 2013 году перешел в АО «Наука и инновации», где отвечал за консолидированное научное управление физико-­энергетическим блоком. С 2020 года — научный руководитель компании.

Имеет 32 патента РФ и авторских свидетельства СССР на изобретения, три иностранных патента. Автор более 350 печатных научных работ, включая 10 монографий. Соавтор энциклопедии «Машиностроение ядерной техники».

Награжден орденом Дружбы (2006), Почетной грамотой президента РФ (2020), ведомственными знаками «Ветеран атомной энергетики и промышленности» (2005), «И. В. Курчатов» III степени (2009), «65 лет атомной отрасли» (2010), «70 лет атомной отрасли» (2015), почетным знаком «Роскосмоса» «За развитие международного сотрудничества в области космонавтики» (2011).
Тема поглощающих материалов интересна и актуальна, но ­почему-то она не очень широко обсуждается. Один из больших ученых, стоявший у истоков отечественной тематики по поглощающим материалам стержней регулирования, Сергей Александрович Кузнецов говорил: «Если ядерное топливо — сердце реактора, то стержни регулирования — это его нервы. И то и другое одинаково важно для активной зоны».

Вкратце напомню, о чем идет речь. В активной зоне реактора есть тепловыделяющие элементы (которые, собственно, и отвечают за ядерную реакцию) и стержни регулирования. Последние выполняют несколько функций. Это, во‑первых, регулирование работы реактора, компенсация температурных и мощностных эффектов, а во‑вторых, его останов, в том числе аварийный. В отличие от топливных сборок, стержни регулирования перемещаются в активной зоне (опускаясь и поднимаясь), при этом они должны сохранять целостность, форму и габариты (геометрические размеры). Поэтому требования к ним не ниже, чем к топливным элементам.

Конструктивно стержни регулирования очень похожи на тепловыделяющие сборки: такие же оболочка и концевые детали, только внутри твэлов — топливный сердечник, а в стержнях — материал — поглотитель нейтронов, не образующий при этом новых нейтронов. К таким материалам предъявляются определенные требования: их сечения поглощения тепловых нейтронов должны быть не менее 100 барн, быстрых — 1 барн. Для тепловых реакторов этим требованиям соответствуют около 20 химических элементов, которые теоретически могут быть использованы в различных соединениях. Однако далеко не все из них можно применять на практике. Например, требованиям формально отвечает жидкая ртуть, но как ее использовать в современных реакторах? Практическое применение нашли пять-шесть химических элементов и изотопов, на их основе создано множество материалов.

С реакторами на быстрых нейтронах ситуация сложнее. Требованиям для поглотителей отвечают изотоп 10В и материалы на его основе (самый известный и распространенный — карбид бора), европий (редкоземельный элемент) и тантал. Вот и все варианты.
Карбид бора: есть нюансы
Для реакторов на быстрых нейтронах в качестве поглощающего материала во всем мире использовался и используется, в том числе и в Росатоме, карбид бора с природным содержанием изотопов, и обогащенный по 10В.

В природе бор встречается в виде двух стабильных изотопов: 10В (19,8%) и 11В (80,2%). Для реакторов на быстрых нейтронах требуется обогащение по 10В до 90% и выше. Такого обогатительного производства в России нет, поэтому весь поглощающий материал сегодня импортируется. Для реакторов с тепловыми нейтронами высокого обогащения не требуется, но весь карбид бора тоже закупается за рубежом.

Почему используется именно карбид бора? У него два важных преимущества: высокое сечение поглощения нейтронов и относительная дешевизна (для природного бора).

Но и недостатков у карбида бора много. Во-первых, этот материал, находясь в активной зоне, подвергается значительным радиационным повреждениям. Изотоп 10В захватывает нейтрон и делится на два ядра: 7Li и 4He, с выделением большого количества энергии, более 2 МэВ. Совокупная масса ядер больше, чем у исходного 10В. Происходит накопление твердых и газообразных продуктов ядерных реакций, которые давят на оболочку и могут ее разрушить.

Гелий — газ, и этого газа накапливается очень много: при выгорании 50% на 1 см3 карбида бора — более 400 см3 гелия в нормальных условиях (комнатная температура). При рабочих температурах эксплуатации, достигающих в ряде реакторов до 1800 °C, газовое давление возрастает кратно, оболочка подвергается также колоссальному газовому давлению.

Последнюю проблему удалось частично решить для стержней регулирования ядерных реакторов на быстрых нейтронах, изготавливая негерметичную конструкцию и выпуская газообразные продукты ядерных реакций в теплоноситель. Но кроме инертного гелия в этих продуктах присутствует, например, радиоактивный тритий — то есть решение это с точки зрения экологии и безопасности не самое лучшее.

Следующий негативный фактор использования карбида бора — его максимальное выгорание не может превышать 45−50%, а это всего три года нахождения в активной зоне реактора ВВЭР‑1000. Частично эту проблему тоже решили путем использования комбинированного поглощающего сердечника: в нижней части, подверженной интенсивному облучению, разместили радиационно-­стойкий материал (титанат диспрозия), в верхней — карбид бора, облегчив условия его эксплуатации. Таким образом удалось достичь десятилетнего периода эксплуатации стержней регулирования. При этом следует отметить, что в стержнях регулирования зарубежного дизайна практически для тех же условий эксплуатации (PWR) при использовании сплавов серебра-индия-кадмия ресурс превысил 20 лет.

Есть и еще одна проблема: в соответствии с современными требованиями, стержни регулирования должны сохранять целостность в аварийных ситуациях, связанных с перегревом активной зоны до 1200 °С, хотя бы в течение пяти минут. Карбид бора этим требованиям не отвечает. Не соответствуют им и сплавы серебра-индия-кадмия, которые плавятся при температуре 800 °C. Следует также отметить высокую стоимость карбида бора, обогащенного по 10В, — она превышает $ 15 тыс. /кг.
Эффективность производства в России
Несмотря на все вышеперечисленные недостатки карбида бора, особенно с высоким содержанием 10В, организовать его производство в России необходимо. Напомню, что 10В успешно нарабатывали в СССР, в Тбилиси, в Институте стабильных изотопов (министерство среднего машиностроения), нарабатывают и сейчас — в Национальном центре высоких технологий Грузии. Изотопы 10В нужны не только в атомной энергетике, но и в других отраслях: в освоении космоса, ядерной медицине, для изготовления изделий специального назначения. А 11B необходим для микроэлектроники и термоядерных технологий.

Кстати, Россия первой в мире создала замкнутый цикл использования карбида бора, научившись перерабатывать стержни регулирования с 10В, отработавшие в реакторах на быстрых нейтронах. Из-за больших радиационных повреждений конструкционных материалов стержни аварийной защиты выгружаются из реакторов при выгорании 10В (1−2%), тогда как их приемлемая физическая эффективность сохраняется до среднего выгорания порядка 20%. Поэтому еще в конце прошлого века в ГНЦ НИИАР, где эксплуатируется реактор на быстрых нейтронах БОР‑60, разработали технологию переработки облученных материалов на основе бора. В ее основе — радиохимическая переработка путем хлорирования при определенных режимах. В результате получается трихлорид бора, а уже из него по цепочке — борная кислота, борный ангидрид и карбид бора. Все они очищены от радиоактивных примесей. Данная технология защищена патентами РФ.

Ее удалось успешно применить для стержней аварийной защиты реактора БН‑600. Технический проект поглощающего элемента с рефабрицированным карбидом бора выполнен в ГНЦ НИИАР, стержня регулирования — в «ОКБМ Африкантов» с участием ГНЦ НИИАР, ГНЦ РФ — ФЭИ, БАЭС, Машиностроительного завода (Электросталь). Изделия изготавливались в ГНЦ НИИАР. Ресурс стержней был увеличен более чем в два раза (с 330 до 720 эфф. сут.), их эффективность выросла на 8% за счет увеличения массы карбида бора при меньшей стоимости по сравнению со штатной продукцией, изготавливаемой на Московском заводе полиметаллов (ныне — АО «ТВЭЛ»). Фактически был создан полноценный, замкнутый по 10В цикл. Сейчас эта технология актуальна как никогда: если для стержней регулирования БН‑600 необходимо 10 кг обогащенного бора в год, то для БН‑800 — 50 кг, а для проектируемого БН‑1200 потребуется порядка 200 кг ежегодно. Такие количества 10В содержатся в отработавших стержнях регулирования, которые выгружаются из реактора и могут быть эффективно переработаны.
Перемены к лучшему: тепловые реакторы
Что же может прийти на смену карбиду бора в стержнях регулирования реакторов?

Для стержней реакторов на тепловых нейтронах специалисты ГНЦ НИИАР еще 20 лет назад разработали новый класс материалов, имеющих неограниченную радиационную стойкость, — это цирконаты и гафнаты редкоземельных элементов. Цирконаты с конца 1990-х годов используются в транспортных ядерных реакторах. Сегодня эти работы продолжаются в НИИ НПО «ЛУЧ», где плотность таблеток увеличена до 9,5 г/см3 и в материал добавлено 5% оксида гадолиния. Это позволило повысить физическую эффективность стержней регулирования. Доказано, что при огромных повреждающих дозах, полученных на ускорителе (300 сна при требуемых 20 сна), материалы сохраняют исходную структуру и не изменяют объема. Исследования продолжаются. Совместно с ОКБ «Гидропресс» и НИЦ «Курчатовский институт» разрабатывается технический проект на ПЭЛ ПС СУЗ ВВЭР‑1200 с ресурсом более 20 лет. У гафната диспрозия большой экспортный потенциал, он может заменить сплавы серебра-индия-кадмия в ­кластерных сборках зарубежного дизайна реакторов PWR, для которых важен вес стержней регулирования, так как они опускаются в активную зону реактора под собственным весом. Полученная высокая плотность таблеток гафната диспрозия соответствует данному требованию.

Таким образом, гафнат диспрозия может и должен заменить не только карбид бора, но и все остальные используемые сегодня поглощающие материалы в стержнях регулирования реакторов на тепловых нейтронах, в том числе те, которые используются на зарубежных АЭС. Уже более 30 лет на Западе не могут найти замену металлическому сплаву 80% Ag-15% In-5% Cd (серебро-индий-кадмий), который был разработан и впервые применен в реакторах PWR еще в 1960‑х годах — тогда не существовало целого ряда требований, например, к поведению в аварийных ситуациях. Сплав плавится при низкой температуре, распухает, деформирует и разрушает защитную оболочку реактора, накапливает радиоактивные изотопы, которые могут выходить в теплоноситель.

Из-за значительного распухания карбида бора необходимы были оболочки, способные сдерживать высокую деформацию. Поэтому они сейчас изготавливаются из дорогого сплава хрома-никеля (42ХНМ). Однако гафнат диспрозия не распухает, поэтому для оболочек можно использовать обычную нержавеющую сталь — что, естественно, гораздо дешевле.
Перемены к лучшему: поглотители для быстрых реакторов
Теперь о ситуации с поглощающими материалами для реакторов на быстрых нейтронах. Конструкция этих реакторов такова, что в них очень мало места для размещения стержней регулирования, поэтому высокая эффективность поглощения ими нейтронов — одно из важнейших требований. Например, в реакторе БН‑600 всего пять стержней аварийной защиты.

У изотопов 10В самое большое сечение поглощения нейтронов с высокой энергией — выше 300 кэВ — из всех известных сегодня изотопов. Другие материалы, например, с европием, существенно уступают изотопам 10В. Но физическая эффективность стержней регулирования может быть увеличена путем применения специальных конструкций с замедляющими материалами, содержащими, например, водород. Такие конструкции с гидридом циркония были разработаны советскими атомщиками впервые в мире еще в 1980‑х годах и получили название «стержни-­ловушки». Попадая в них, нейтроны с высокой энергией замедляются и эффективно поглощаются европием. Эти «стержни-­ловушки» близки по физической эффективности к стержням с обогащенным карбидом бора.

Почему же в большой энергетике сегодня отказались от европия? Ответ прост: это очень радиоактивный материал. Он состоит почти в равных количествах из двух природных изотопов: 151Eu и 153Eu. Они стабильны, но, попадая в реактор, преобразуются в 152Eu, 154Eu и 155Eu — а эти изотопы очень радиоактивны, их гамма-­активность близка к активности 60Co, используемого в гамма-источниках. При этом период полураспада европия в три раза больше, чем у 60Co. Из этого можно извлечь пользу. В 1990‑х годах на Белоярской АЭС впервые в мире в бассейне была изготовлена гамма-­установка с отработавшими поглощающими стержнями, содержащими радиоизотопы европия, с помощью которых проводилась радиационная обработка разнообразной продукции. Мощность такой установки из 84 стержней регулирования с радиоизотопами европия превышала 3 млн Ки — выше мощности отечественных серийных гамма-­установок с 60Co (как правило, не более 1 млн Ки).

В ГНЦ НИИАР в начале 2000‑х годов был изготовлен стенд с гамма-­источниками на основе радиоизотопов европия, на котором проводились облучения различных материалов, включая обеззараживание воды, обработку нефти и т. д. Разработаны и изготовлены ГИЕК (гамма-­источники европия и кобальта), в том числе по зарубежным контрактам. Сегодня в мире наблюдается дефицит 60Со для гамма-­установок, используемых в радиационных технологиях. Отечественные технологии позволяют заменить его гамма-­источниками нового поколения на основе радиоизотопов европия. Для этого необходимо использовать двухцелевые стержни регулирования, в которых поглощающий сердечник выполнен в виде вкладыша активного сердечника гамма-­источника. После эксплуатации в ядерном реакторе вкладыши извлекаются и размещаются во второй защитной оболочке с геометрическими размерами, соответствующими гамма-­источникам с 60Со. Это не потребует строительства специальных гамма-­установок под новые гамма-­источники.

На это и другие решения по европию в научном дивизионе Росатома также имеются патенты.
Оптимальная замена: гидрид гафния
Однако оптимальной заменой карбида бора в реакторах на быстрых нейтронах я считаю гидрид гафния. В этом материале одновременно присутствуют замедляющие быстрые нейтроны химические элементы (водород) и поглощающие (изотопы гафния). Поэтому по сравнению со «стержнями-ловушками» конструкция стержня регулирования с гидридом гафния существенно упрощается, так как нет необходимости отдельно изготавливать поглощающие и замедляющие элементы. Как и гафнат диспрозия, гидрид гафния обладает очень высокой радиационной стойкостью, почти не распухает и эффективно поглощает нейтроны. Для предотвращения выхода водорода в стержнях из гидрида гафния могут применяться защитные покрытия. При использовании гидрида гафния ресурс эксплуатации поглощающих элементов может быть кратно увеличен (сегодня этот срок — всего два-три года).

Поведение гидрида гафния под облучением в реакторе БОР‑60 впервые в мире было исследовано в ГНЦ ­НИИАР еще в 1990‑х годах, и результаты я изложил в книге «Гафний в ядерной технике», изданной в 1993 году. В 2001 году ее издали в США. По признанию японских специалистов, после прочтения книги они провели собственные исследования, подтвердившие, что гидрид гафния и карбид бора обладают одинаковой физической эффективностью, при этом стоимость первого на порядок ниже, а радиационная стойкость — на порядки выше. Тогда японцы обратились к нам с просьбой провести реакторные испытания этого материала, и в течение трех лет на реакторе БОР‑60 в Димитровграде такие испытания проводились. Был достигнут впечатляющий результат.

Сейчас эти работы возобновлены в НИИ НПО «ЛУЧ» — уже не для Японии, а для России. Они поддержаны «ОКБМ Африкантов» — главным конструктором БН-реакторов и «ГНЦ РФ — ФЭИ» — научным руководителем БН-реакторов.

В заключение хотелось бы отметить следующее. Сейчас на повестке дня во всех отечественных отраслях — импортозамещение. Считаю, что этот процесс подразумевает не слепую замену импортных материалов на материалы и изделия отечественного производства, а внедрение принципиально иных решений, продуктов, превосходящих исходные по качеству и технико-­экономическим характеристикам. Заменяя в стержнях регулирования карбид бора на гафнат диспрозия для реакторов на тепловых нейтронах и гидрид гафния — для реакторов на быстрых нейтронах, мы обязаны достичь этой цели.
ДРУГИЕ МАТЕРИАЛЫ #6_2022